Tweedimensionele materiale, soos grafeen, is aantreklik vir beide konvensionele halfgeleiertoepassings en ontluikende toepassings in buigsame elektronika. Die hoë treksterkte van grafeen lei egter tot breking by lae spanning, wat dit uitdagend maak om voordeel te trek uit sy buitengewone elektroniese eienskappe in rekbare elektronika. Om uitstekende spanningafhanklike werkverrigting van deursigtige grafeengeleiers moontlik te maak, het ons grafeen-nanorolle tussen gestapelde grafeenlae geskep, waarna verwys word as multilaag grafeen/grafeenrolle (MGG's). Onder spanning het sommige rolle die gefragmenteerde domeine van grafeen oorbrug om 'n perkolerende netwerk te handhaaf wat uitstekende geleidingsvermoë by hoë spanning moontlik gemaak het. Drielaag MGG's wat op elastomere ondersteun is, het 65% van hul oorspronklike geleiding by 100% spanning behou, wat loodreg op die rigting van stroomvloei is, terwyl drielaagfilms van grafeen sonder nanorolle slegs 25% van hul begingeleiding behou het. 'n Rekbare volkoolstoftransistor wat met MGG's as elektrodes vervaardig is, het 'n transmissie van >90% getoon en 60% van sy oorspronklike stroomuitset by 120% spanning behou (parallel aan die rigting van ladingvervoer). Hierdie hoogs rekbare en deursigtige al-koolstof transistors kan gesofistikeerde rekbare opto-elektronika moontlik maak.
Rekbare deursigtige elektronika is 'n groeiende veld wat belangrike toepassings in gevorderde bio-geïntegreerde stelsels (1, 2) het, sowel as die potensiaal om met rekbare opto-elektronika (3, 4) te integreer om gesofistikeerde sagte robotika en uitstallings te produseer. Grafeen vertoon hoogs wenslike eienskappe van atoomdikte, hoë deursigtigheid en hoë geleidingsvermoë, maar die implementering daarvan in rekbare toepassings is geïnhibeer deur die neiging om te kraak by klein vervormings. Om die meganiese beperkings van grafeen te oorkom, kan nuwe funksionaliteit in rekbare deursigtige toestelle moontlik maak.
Die unieke eienskappe van grafeen maak dit 'n sterk kandidaat vir die volgende generasie deursigtige geleidende elektrodes (5, 6). In vergelyking met die mees gebruikte deursigtige geleier, indium tinoksied [ITO; 100 ohm/vierkant (vk) by 90% deursigtigheid ], monolaag grafeen gegroei deur chemiese dampneerlegging (CVD) het 'n soortgelyke kombinasie van plaatweerstand (125 ohm/vk) en deursigtigheid (97,4%) (5). Daarbenewens het grafeenfilms buitengewone buigsaamheid in vergelyking met ITO (7). Byvoorbeeld, op 'n plastiese substraat kan die geleiding daarvan behou word selfs vir 'n buigradius van kromte so klein as 0,8 mm (8). Om sy elektriese werkverrigting as 'n deursigtige buigsame geleier verder te verbeter, het vorige werke grafeen hibriede materiale ontwikkel met eendimensionele (1D) silwer nanodrade of koolstofnanobuise (CNT'e) (9–11). Boonop is grafeen gebruik as elektrodes vir gemengde dimensionele heterostrukturele halfgeleiers (soos 2D grootmaat Si, 1D nanodrade/nanobuise, en 0D kwantum kolletjies) (12), buigsame transistors, sonselle en lig-emitterende diodes (LED's) (13) –23).
Alhoewel grafeen belowende resultate vir buigsame elektronika getoon het, is die toepassing daarvan in rekbare elektronika beperk deur sy meganiese eienskappe (17, 24, 25); grafeen het 'n in-vlak styfheid van 340 N/m en 'n Young se modulus van 0.5 TPa (26). Die sterk koolstof-koolstof-netwerk verskaf geen energie-dissipasiemeganismes vir toegepaste vervorming nie en kraak dus geredelik teen minder as 5% vervorming. Byvoorbeeld, CVD-grafeen wat op 'n polydimethylsiloxane (PDMS) elastiese substraat oorgedra word, kan slegs sy geleidingsvermoë by minder as 6% spanning handhaaf (8). Teoretiese berekeninge toon dat verkreukeling en wisselwerking tussen verskillende lae die styfheid sterk behoort te verminder (26). Deur grafeen in veelvuldige lae te stapel, word gerapporteer dat hierdie twee- of drielaag grafeen rekbaar is tot 30% spanning, wat weerstandsverandering 13 keer kleiner vertoon as dié van monolaag grafeen (27). Hierdie rekbaarheid is egter steeds aansienlik minderwaardig as die nuutste rekbare geleiders (28, 29).
Transistors is belangrik in rekbare toepassings omdat hulle gesofistikeerde sensoruitlees en seinanalise moontlik maak (30, 31). Transistors op PDMS met meerlaag grafeen as bron/drein elektrodes en kanaalmateriaal kan elektriese funksie tot 5% spanning handhaaf (32), wat aansienlik onder die minimum vereiste waarde (~50%) is vir draagbare gesondheidsmoniteringssensors en elektroniese vel ( 33, 34). Onlangs is 'n grafeen kirigami-benadering ondersoek, en die transistor wat deur 'n vloeibare elektroliet omhul word, kan tot soveel as 240% gerek word (35). Hierdie metode vereis egter gesuspendeerde grafeen, wat die vervaardigingsproses bemoeilik.
Hier bereik ons hoogs rekbare grafeentoestelle deur grafeenrolle (~1 tot 20 μm lank, ~0.1 tot 1 μm breed, en ~10 tot 100 nm hoog) tussen grafeenlae te interkaleer. Ons veronderstel dat hierdie grafeenrolle geleidende paaie kan verskaf om krake in die grafeenplate te oorbrug, en sodoende hoë geleidingsvermoë onder spanning behou. Die grafeenrolle vereis nie bykomende sintese of proses nie; hulle word natuurlik tydens die nat oordragprosedure gevorm. Deur gebruik te maak van multilaag G/G (grafeen/grafeen) rolle (MGG's) grafeen rekbare elektrodes (bron/drein en hek) en halfgeleidende CNT's, kon ons hoogs deursigtige en hoogs rekbare alle-koolstof transistors demonstreer, wat gerek kan word tot 120 % vervorming (parallel met die rigting van ladingvervoer) en behou 60 % van hul oorspronklike stroomuitset. Dit is die mees rekbare deursigtige koolstof-gebaseerde transistor tot dusver, en dit verskaf voldoende stroom om 'n anorganiese LED aan te dryf.
Om groot-area deursigtige rekbare grafeen elektrodes moontlik te maak, het ons CVD-gegroeide grafeen op Cu-foelie gekies. Die Cu-foelie is in die middel van 'n CVD-kwartsbuis opgehang om die groei van grafeen aan beide kante toe te laat, wat G/Cu/G-strukture vorm. Om grafeen oor te dra, het ons eers 'n dun laag poli(metielmetakrilaat) (PMMA) gedraai om die een kant van die grafeen te beskerm, wat ons bokant grafeen genoem het (omgekeerd vir die ander kant van die grafeen), en daarna het die hele film (PMMA/bo-grafeen/Cu/onderste grafeen) is in (NH4)2S2O8-oplossing geweek om die Cu-foelie weg te ets. Die onderkant-grafeen sonder die PMMA-bedekking sal onvermydelik krake en defekte hê wat 'n etsmiddel toelaat om deur te dring (36, 37). Soos geïllustreer in Fig. 1A, onder die effek van oppervlakspanning, het die vrygestelde grafeendomeine opgerol in rolle en daarna op die oorblywende top-G/PMMA film geheg. Die boonste G/G-rolle kan oorgedra word op enige substraat, soos SiO2/Si, glas of sagte polimeer. Deur hierdie oordragproses verskeie kere op dieselfde substraat te herhaal, gee MGG strukture.
(A) Skematiese illustrasie van die vervaardigingsprosedure vir MGG's as 'n rekbare elektrode. Tydens die grafeenoordrag is grafeen aan die agterkant op Cu-foelie by grense en defekte gebreek, in arbitrêre vorms opgerol en styf op die boonste films geheg, wat nanorolle gevorm het. Die vierde spotprent beeld die gestapelde MGG-struktuur uit. (B en C) Hoë-resolusie TEM karakterisasies van 'n monolaag MGG, met die fokus op die monolaag grafeen (B) en die rol (C) streek, onderskeidelik. Die inlas van (B) is 'n lae-vergroting beeld wat die algehele morfologie van monolaag MGGs op die TEM rooster wys. Insetsels van (C) is die intensiteitsprofiele geneem langs die reghoekige bokse wat in die beeld aangedui word, waar die afstande tussen die atoomvlakke 0,34 en 0,41 nm is. (D ) Koolstof K-rand EEL spektrum met die kenmerkende grafitiese π* en σ* pieke gemerk. (E) Deursnit AFM-beeld van enkellaag G/G-rolle met 'n hoogteprofiel langs die geel stippellyn. (F tot I) Optiese mikroskopie en AFM beelde van drielaag G sonder (F en H) en met rolle (G en I) op onderskeidelik 300-nm-dik SiO2/Si-substrate. Verteenwoordigende rolle en plooie is gemerk om hul verskille uit te lig.
Om te verifieer dat die rolle gerolde grafeen van aard is, het ons hoë-resolusie transmissie-elektronmikroskopie (TEM) en elektronenergieverlies (EEL) spektroskopiestudies op die monolaag top-G/G rolstrukture uitgevoer. Figuur 1B toon die seskantige struktuur van 'n monolaag grafeen, en die insetsel is 'n algehele morfologie van die film wat op 'n enkele koolstofgat van die TEM-rooster bedek is. Die monolaag grafeen strek oor die grootste deel van die rooster, en sommige grafeenvlokkies in die teenwoordigheid van veelvuldige stapels seskantige ringe verskyn (Fig. 1B). Deur in 'n individuele boekrol in te zoem (Fig. 1C), het ons 'n groot hoeveelheid grafeen roosterrands waargeneem, met die roosterspasiëring in die reeks van 0.34 tot 0.41 nm. Hierdie metings dui daarop dat die vlokkies lukraak opgerol is en nie perfekte grafiet is nie, wat 'n roosterspasiëring van 0.34 nm het in "ABAB"-laagstapeling. Figuur 1D toon die koolstof K-rand EEL spektrum, waar die piek by 285 eV afkomstig is van die π* orbitaal en die ander een rondom 290 eV is as gevolg van die oorgang van die σ* orbitaal. Dit kan gesien word dat sp2-binding oorheers in hierdie struktuur, wat verifieer dat die rolle hoogs grafities is.
Optiese mikroskopie en atoomkragmikroskopie (AFM) beelde verskaf insig in die verspreiding van grafeen nanorolle in die MGGs (Fig. 1, E tot G, en fig. S1 en S2). Die rolle word ewekansig oor die oppervlak versprei, en hul in-vlak digtheid verhoog proporsioneel tot die aantal gestapelde lae. Baie rolle is in knope verstrengel en vertoon nie-eenvormige hoogtes in die reeks van 10 tot 100 nm. Hulle is 1 tot 20 μm lank en 0,1 tot 1 μm breed, afhangend van die groottes van hul aanvanklike grafeenvlokkies. Soos getoon in Fig. 1 (H en I), het die rolle aansienlik groter groottes as die plooie, wat lei tot 'n baie growwer koppelvlak tussen grafeenlae.
Om die elektriese eienskappe te meet, het ons grafeenfilms met of sonder rolstrukture gevorm en lae gestapel in 300-μm-wye en 2000-μm-lange stroke met behulp van fotolitografie. Twee-sonde weerstande as 'n funksie van vervorming is gemeet onder omgewingstoestande. Die teenwoordigheid van rolle verminder die weerstand vir monolaag grafeen met 80% met slegs 'n 2.2% afname in die transmissie (fig. S4). Dit bevestig dat nanorolle, wat 'n hoë stroomdigtheid tot 5 × 107 A/cm2 (38, 39 ), 'n baie positiewe elektriese bydrae tot die MGG'e het. Onder al die mono-, twee- en drielaag gewone grafeen en MGG's het die drielaag MGG die beste geleiding met 'n deursigtigheid van byna 90%. Om te vergelyk met ander bronne van grafeen wat in die literatuur gerapporteer is, het ons ook vier-sonde velweerstande gemeet (fig. S5) en hulle gelys as 'n funksie van transmissie by 550 nm (fig. S6) in Fig. 2A. MGG toon vergelykbare of hoër geleidingsvermoë en deursigtigheid as kunsmatig gestapelde meerlagige gewone grafeen en verminderde grafeenoksied (RGO) (6, 8, 18). Let daarop dat die velweerstande van kunsmatig gestapelde meerlaagse gewone grafeen uit literatuur effens hoër is as dié van ons MGG, waarskynlik as gevolg van hul ongeoptimaliseerde groeitoestande en oordragmetode.
(A) Vier-sonde velweerstande teenoor transmissie by 550 nm vir verskeie tipes grafeen, waar swart blokkies mono-, twee- en drielaag MGGs aandui; rooi sirkels en blou driehoeke stem ooreen met meerlagige gewone grafeen wat op Cu en Ni gekweek is uit die studies van Li et al. (6) en Kim et al. (8), onderskeidelik, en daarna oorgedra op SiO2/Si of kwarts; en groen driehoeke is waardes vir RGO by verskillende verminderende grade van die studie van Bonaccorso et al. (18). (B en C) Genormaliseerde weerstandsverandering van mono-, twee- en drielaag MGG's en G as 'n funksie van loodregte (B) en parallelle (C) vervorming tot die rigting van stroomvloei. (D) Genormaliseerde weerstandsverandering van dubbellaag G (rooi) en MGG (swart) onder sikliese vervorminglading tot 50% loodregte vervorming. (E) Genormaliseerde weerstandsverandering van drielaag G (rooi) en MGG (swart) onder sikliese vervormingsbelasting tot 90% parallelle vervorming. (F) Genormaliseerde kapasitansieverandering van mono-, twee- en drielaag G en twee- en drielaag MGG's as 'n funksie van vervorming. Die insetsel is die kapasitorstruktuur, waar die polimeersubstraat SEBS is en die polimeer diëlektriese laag die 2-μm-dik SEBS is.
Om die spanningafhanklike werkverrigting van die MGG te evalueer, het ons grafeen oorgedra op termoplastiese elastomeer stireen-etileen-butadieen-styreen (SEBS) substrate (~2 cm breed en ~5 cm lank), en die geleidingsvermoë is gemeet soos die substraat gerek is. (sien Materiale en Metodes) beide loodreg en parallel met die rigting van stroomvloei (Fig. 2, B en C). Die spanningsafhanklike elektriese gedrag het verbeter met die inkorporering van nanorolle en toenemende aantal grafeenlae. Byvoorbeeld, wanneer spanning loodreg op stroomvloei is, vir monolaag grafeen, het die byvoeging van rolle die spanning by elektriese breek van 5 tot 70% verhoog. Die vervormingstoleransie van die drielaag grafeen is ook aansienlik verbeter in vergelyking met die monolaag grafeen. Met nanorolle, by 100% loodregte vervorming, het die weerstand van die drielaag MGG-struktuur slegs met 50% toegeneem, in vergelyking met 300% vir drielaaggrafeen sonder rolle. Weerstandsverandering onder sikliese vervormingbelading is ondersoek. Ter vergelyking (Fig. 2D), het die weerstande van 'n gewone dubbellaag grafeenfilm ongeveer 7,5 keer toegeneem na ~700 siklusse by 50% loodregte spanning en het aanhou toeneem met spanning in elke siklus. Aan die ander kant het die weerstand van 'n dubbellaag MGG slegs ongeveer 2,5 keer na ~700 siklusse toegeneem. Deur tot 90% spanning langs die parallelle rigting toe te pas, het die weerstand van drielaag grafeen ~100 keer na 1000 siklusse toegeneem, terwyl dit slegs ~8 keer in 'n drielaag MGG is (Fig. 2E). Fietsryresultate word in fig. S7. Die relatief vinniger toename in weerstand langs die parallelle vervormingsrigting is omdat die oriëntasie van krake loodreg is op die rigting van stroomvloei. Die afwyking van weerstand tydens laai- en losspanning is as gevolg van die viskoelastiese herstel van SEBS-elastomeersubstraat. Die meer stabiele weerstand van die MGG-stroke tydens fietsry is te danke aan die teenwoordigheid van groot rolle wat die gekraakte dele van die grafeen kan oorbrug (soos waargeneem deur AFM), wat help om 'n perkolerende pad te handhaaf. Hierdie verskynsel van die handhawing van geleiding deur 'n perkolerende pad is al voorheen gerapporteer vir gekraakte metaal- of halfgeleierfilms op elastomeersubstrate (40, 41).
Om hierdie grafeen-gebaseerde films as hekelektrodes in rekbare toestelle te evalueer, het ons die grafeenlaag met 'n SEBS diëlektriese laag (2 μm dik) bedek en die diëlektriese kapasitansieverandering as 'n funksie van spanning gemonitor (sien Fig. 2F en die Aanvullende Materiale vir besonderhede). Ons het waargeneem dat kapasitansies met gewone monolaag en dubbellaag grafeen elektrodes vinnig afgeneem het as gevolg van die verlies aan in-vlak geleidingsvermoë van grafeen. Daarteenoor het kapasitansies wat deur MGG's, sowel as gewone drielaag-grafeen geheg is, 'n toename in kapasitansie met vervorming getoon, wat verwag word as gevolg van vermindering in diëlektriese dikte met vervorming. Die verwagte toename in kapasitansie het baie goed ooreengestem met die MGG-struktuur (fig. S8). Dit dui aan dat MGG geskik is as 'n hekelektrode vir rekbare transistors.
Om die rol van die 1D grafeenrol op die spanningstoleransie van elektriese geleidingsvermoë verder te ondersoek en die skeiding tussen grafeenlae beter te beheer, het ons gespuitbedekte CNT'e gebruik om die grafeenrolle te vervang (sien Aanvullende Materiale). Om MGG-strukture na te boots, het ons drie digthede van CNT'e neergelê (dit is CNT1
(A tot C) AFM-beelde van drie verskillende digthede van CNT'e (CNT1
Om hul vermoë as elektrodes vir rekbare elektronika verder te verstaan, het ons sistematies die morfologieë van MGG en G-CNT-G onder spanning ondersoek. Optiese mikroskopie en skandeerelektronmikroskopie (SEM) is nie effektiewe karakteriseringsmetodes nie, want beide het nie kleurkontras nie en SEM is onderhewig aan beeldartefakte tydens elektronskandering wanneer grafeen op polimeersubstrate is (fig. S9 en S10). Om die grafeenoppervlak onder spanning in situ waar te neem, het ons AFM-metings op drielaag MGG's en gewone grafeen versamel nadat dit op baie dun (~ 0.1 mm dik) en elastiese SEBS-substrate oorgedra is. As gevolg van die intrinsieke defekte in CVD-grafeen en ekstrinsieke skade tydens die oordragproses, word krake onvermydelik op die gespanne grafeen gegenereer, en met toenemende spanning het die krake digter geword (Fig. 4, A tot D). Afhangende van die stapelstruktuur van die koolstofgebaseerde elektrodes, vertoon die krake verskillende morfologieë (fig. S11) (27). Kraakareadigtheid (gedefinieer as kraakarea/ontleed area) van meerlaaggrafeen is minder as dié van enkellaaggrafeen na vervorming, wat ooreenstem met die toename in elektriese geleidingsvermoë vir MGG's. Aan die ander kant word rolle dikwels waargeneem om die krake te oorbrug, wat addisionele geleidende paaie in die gespanne film verskaf. Byvoorbeeld, soos gemerk in die afbeelding van Fig. 4B, het 'n wye rol oor 'n kraak in die drielaag MGG gekruis, maar geen rol is waargeneem in die gewone grafeen nie (Figuur 4, E tot H). Net so het CNT'e ook die krake in grafeen oorbrug (fig. S11). Die kraak area digtheid, rol area digtheid, en grofheid van die films is opgesom in Fig. 4K.
(A tot H) In situ AFM-beelde van drielaag G/G-rolle (A tot D) en drielaag G-strukture (E tot H) op 'n baie dun SEBS (~0.1 mm dik) elastomeer by 0, 20, 60 en 100 % spanning. Verteenwoordigende krake en boekrolle word met pyle gewys. Al die AFM-beelde is in 'n area van 15 μm × 15 μm, met dieselfde kleurskaalbalk as gemerk. (I) Simulasie meetkunde van patroon monolaag grafeen elektrodes op die SEBS substraat. (J) Simulasie kontoerkaart van die maksimum hoof logaritmiese spanning in die monolaag grafeen en die SEBS substraat by 20% eksterne spanning. (K) Vergelyking van kraakoppervlakdigtheid (rooi kolom), roloppervlakdigtheid (geel kolom) en oppervlakruwheid (blou kolom) vir verskillende grafeenstrukture.
Wanneer die MGG-films gerek word, is daar 'n belangrike bykomende meganisme dat die rolle gekraakte streke van grafeen kan oorbrug en 'n perkolerende netwerk handhaaf. Die grafeenrolle is belowend omdat hulle tientalle mikrometer lank kan wees en dus krake kan oorbrug wat tipies op mikrometerskaal is. Verder, omdat die rolle uit multilae grafeen bestaan, word verwag dat hulle lae weerstand sal hê. In vergelyking word relatief digte (laer transmissie) CNT-netwerke vereis om vergelykbare geleidende oorbruggingsvermoë te verskaf, aangesien CNT'e kleiner is (gewoonlik 'n paar mikrometer lank) en minder geleidend as rolle. Aan die ander kant, soos in fig. S12, terwyl die grafeen kraak tydens strek om vervorming te akkommodeer, kraak die rolle nie, wat aandui dat laasgenoemde dalk op die onderliggende grafeen gly. Die rede dat hulle nie kraak nie, is waarskynlik te wyte aan die opgerolde struktuur, wat bestaan uit baie lae grafeen (~1 tot 2 0 μm lank, ~0,1 tot 1 μm breed en ~10 tot 100 nm hoog), wat 'n hoër effektiewe modulus as die enkellaag grafeen. Soos gerapporteer deur Green en Hersam (42), kan metaal-CNT-netwerke (buisdeursnee van 1.0 nm) lae plaatweerstande <100 ohm/vk bereik ten spyte van die groot aansluitingsweerstand tussen CNT'e. As in ag geneem word dat ons grafeenrolle wydtes van 0.1 tot 1 μm het en dat die G/G-rolle baie groter kontakareas as CNTs het, behoort die kontakweerstand en kontakarea tussen grafeen- en grafeenrolle nie beperkende faktore te wees om hoë geleidingsvermoë te handhaaf nie.
Die grafeen het 'n baie hoër modulus as die SEBS-substraat. Alhoewel die effektiewe dikte van die grafeenelektrode baie laer is as dié van die substraat, is die styfheid van die grafeen keer sy dikte vergelykbaar met dié van die substraat (43, 44), wat 'n matige rigiede-eiland effek tot gevolg het. Ons het die vervorming van 'n 1-nm-dik grafeen op 'n SEBS-substraat gesimuleer (sien aanvullende materiale vir besonderhede). Volgens die simulasieresultate, wanneer 20% vervorming ekstern op die SEBS-substraat toegepas word, is die gemiddelde vervorming in die grafeen ~6.6% (Fig. 4J en fig. S13D), wat ooreenstem met eksperimentele waarnemings (sien fig. S13). . Ons het die stam in die patroongrafeen- en substraatstreke vergelyk met behulp van optiese mikroskopie en gevind dat die spanning in die substraatgebied minstens twee keer die spanning in die grafeengebied is. Dit dui daarop dat die spanning wat op grafeenelektrodepatrone toegepas word aansienlik beperk kan word, wat grafeen-stywe eilande bo-op SEBS vorm (26, 43, 44).
Daarom word die vermoë van MGG-elektrodes om hoë geleidingsvermoë onder hoë spanning te handhaaf waarskynlik deur twee hoofmeganismes bemagtig: (i) Die rolle kan ontkoppelde streke oorbrug om 'n geleidende perkolasiebaan te handhaaf, en (ii) die meerlaag grafeenplate/elastomeer kan gly oor mekaar, wat lei tot verminderde spanning op grafeenelektrodes. Vir veelvuldige lae oorgedrade grafeen op elastomeer, is die lae nie sterk aan mekaar geheg nie, wat kan gly in reaksie op spanning (27). Die rolle het ook die grofheid van die grafeenlae verhoog, wat kan help om die skeiding tussen grafeenlae te verhoog en dus die gly van die grafeenlae moontlik te maak.
Alle-koolstof toestelle word entoesiasties nagestreef as gevolg van lae koste en hoë deurset. In ons geval is al-koolstof-transistors vervaardig met behulp van 'n onderste grafeenhek, 'n boonste grafeenbron/dreinkontak, 'n gesorteerde CNT-halfgeleier en SEBS as 'n diëlektrikum (Fig. 5A). Soos getoon in Fig. 5B, is 'n geheel-koolstof toestel met CNTs as die bron/drein en hek (onderste toestel) meer ondeursigtig as die toestel met grafeen elektrodes (bo toestel). Dit is omdat CNT-netwerke groter diktes en gevolglik laer optiese transmissie benodig om plaatweerstande soortgelyk aan dié van grafeen te bereik (fig. S4). Figuur 5 (C en D) toon verteenwoordigende oordrag- en uitsetkrommes voor vervorming vir 'n transistor wat met dubbellaag MGG-elektrodes gemaak is. Die kanaalwydte en lengte van die ongespanne transistor was onderskeidelik 800 en 100 μm. Die gemete aan/af-verhouding is groter as 103 met aan- en afstrome op die vlakke van onderskeidelik 10−5 en 10−8 A. Die uitsetkromme vertoon ideale lineêre en versadigingsregimes met duidelike hekspanningsafhanklikheid, wat ideale kontak tussen CNT'e en grafeenelektrodes aandui (45). Daar is waargeneem dat die kontakweerstand met grafeenelektrodes laer was as dié met verdampte Au-film (sien fig. S14). Die versadigingsmobiliteit van die rekbare transistor is ongeveer 5.6 cm2/Vs, soortgelyk aan dié van dieselfde polimeer-gesorteerde CNT-transistors op rigiede Si-substrate met 300-nm SiO2 as 'n diëlektriese laag. Verdere verbetering in mobiliteit is moontlik met geoptimaliseerde buisdigtheid en ander tipes buise (46).
(A) Skema van grafeen-gebaseerde rekbare transistor. SWNT'e, enkelwandige koolstofnanobuise. (B) Foto van die rekbare transistors gemaak van grafeenelektrodes (bo) en CNT-elektrodes (onder). Die verskil in deursigtigheid is duidelik merkbaar. (C en D) Oordrag- en uitsetkrommes van die grafeen-gebaseerde transistor op SEBS voor vervorming. (E en F) Oordragkrommes, aan- en afstroom, aan/af-verhouding en mobiliteit van die grafeen-gebaseerde transistor by verskillende vervormings.
Wanneer die deursigtige, geheel-koolstof toestel in die rigting parallel met die lading vervoer rigting gestrek is, is minimale degradasie waargeneem tot 120% vervorming. Tydens strek het die mobiliteit voortdurend afgeneem van 5.6 cm2/Vs by 0% vervorming tot 2.5 cm2/Vs by 120% spanning (Fig. 5F). Ons het ook die transistorprestasie vir verskillende kanaallengtes vergelyk (sien tabel S1). Opmerklik, by 'n spanning so groot as 105%, het al hierdie transistors steeds 'n hoë aan/af-verhouding (>103) en mobiliteit (>3 cm2/Vs) getoon. Daarbenewens het ons al die onlangse werk oor al-koolstof-transistors opgesom (sien tabel S2) (47–52). Deur die vervaardiging van toestelle op elastomere te optimaliseer en MGG's as kontakte te gebruik, toon ons geheelkoolstoftransistors goeie werkverrigting in terme van mobiliteit en histerese, sowel as hoogs rekbaar.
As 'n toepassing van die volledig deursigtige en rekbare transistor, het ons dit gebruik om 'n LED se skakeling te beheer (Fig. 6A). Soos getoon in Fig. 6B, kan die groen LED duidelik gesien word deur die rekbare geheel-koolstof toestel direk bo geplaas. Terwyl strek tot ~100% (Fig. 6, C en D), verander die LED-ligintensiteit nie, wat in ooreenstemming is met die transistorprestasie wat hierbo beskryf is (sien film S1). Dit is die eerste verslag van rekbare beheereenhede wat met grafeenelektrodes gemaak is, wat 'n nuwe moontlikheid vir grafeenrekbare elektronika demonstreer.
(A) Stroombaan van 'n transistor om LED aan te dryf. GND, grond. (B) Foto van die rekbare en deursigtige al-koolstof-transistor teen 0% spanning bo 'n groen LED gemonteer. (C) Die al-koolstof deursigtige en rekbare transistor wat gebruik word om die LED te skakel, word bo die LED gemonteer teen 0% (links) en ~100% spanning (regs). Wit pyle wys as die geel merkers op die toestel om te wys dat die afstandsverandering uitgerek word. (D) Syaansig van die gestrekte transistor, met die LED in die elastomeer gedruk.
Ten slotte, ons het 'n deursigtige geleidende grafeenstruktuur ontwikkel wat hoë geleidingsvermoë onder groot spanninge handhaaf as rekbare elektrodes, moontlik gemaak deur grafeen-nanorolle tussen gestapelde grafeenlae. Hierdie twee- en drielaag MGG-elektrodestrukture op 'n elastomeer kan onderskeidelik 21 en 65% van hul 0% vervormingsgeleidingsvermoë handhaaf by 'n vervorming so hoog as 100%, in vergelyking met volledige verlies aan geleidingsvermoë by 5% vervorming vir tipiese monolaag grafeenelektrodes . Die bykomende geleidende paaie van grafeenrolle sowel as die swak interaksie tussen die oorgeplaasde lae dra by tot die voortreflike geleidingsstabiliteit onder spanning. Ons het verder hierdie grafeenstruktuur toegepas om al-koolstof rekbare transistors te vervaardig. Tot dusver is dit die mees rekbare grafeen-gebaseerde transistor met die beste deursigtigheid sonder om knik te gebruik. Alhoewel die huidige studie uitgevoer is om grafeen vir rekbare elektronika moontlik te maak, glo ons dat hierdie benadering uitgebrei kan word na ander 2D-materiale om rekbare 2D-elektronika moontlik te maak.
Groot-area CVD grafeen is gekweek op gesuspendeerde Cu foelies (99.999%; Alfa Aesar) onder 'n konstante druk van 0.5 mtorr met 50–SCCM (standaard kubieke sentimeter per minuut) CH4 en 20–SCCM H2 as voorlopers by 1000°C. Albei kante van die Cu-foelie is bedek met monolaag grafeen. 'n Dun laag PMMA (2000 rpm; A4, Microchem) is aan die een kant van die Cu-foelie gespinbedek, wat 'n PMMA/G/Cu-foelie/G-struktuur gevorm het. daarna is die hele film geweek in 0.1 M ammoniumpersulfaat [(NH4)2S2O8] oplossing vir ongeveer 2 uur om die Cu foelie weg te ets. Tydens hierdie proses het die onbeskermde agterkant-grafeen eers langs die graangrense geskeur en toe in rolle opgerol as gevolg van oppervlakspanning. Die rolle is aan die PMMA-gesteunde boonste grafeenfilm geheg, wat PMMA/G/G-rolle vorm. Die films is daarna verskeie kere in gedeïoniseerde water gewas en op 'n teikensubstraat, soos 'n rigiede SiO2/Si- of plastieksubstraat, gelê. Sodra die aangehegte film op die substraat gedroog het, is die monster opeenvolgend in asetoon, 1:1 asetoon/IPA (isopropylalkohol) en IPA geweek vir 30 s elk om PMMA te verwyder. Die films is vir 15 min by 100°C verhit of oornag in 'n vakuum gehou om die vasgevange water heeltemal te verwyder voordat nog 'n laag G/G-rol daarop oorgedra is. Hierdie stap was om die losmaak van grafeenfilm van die substraat te vermy en om volle dekking van MGGs te verseker tydens die vrystelling van PMMA-draerlaag.
Die morfologie van die MGG-struktuur is waargeneem met behulp van 'n optiese mikroskoop (Leica) en 'n skandeerelektronmikroskoop (1 kV; FEI). 'n Atoomkragmikroskoop (Nanoskoop III, Digitale Instrument) is in tikmodus gebruik om die besonderhede van die G-rolle waar te neem. Filmdeursigtigheid is getoets deur 'n ultraviolet-sigbare spektrometer (Agilent Cary 6000i). Vir die toetse wanneer die spanning langs die loodregte rigting van stroomvloei was, is fotolitografie en O2-plasma gebruik om grafeenstrukture in stroke (~300 μm breed en ~2000 μm lank) te patroon, en Au (50 nm) elektrodes is termies neergelê met behulp van skadu maskers aan beide kante van die lang kant. Die grafeenstroke is dan in kontak gebring met 'n SEBS elastomeer (~2 cm breed en ~5 cm lank), met die lang as van die stroke parallel aan die kort kant van SEBS gevolg deur BOE (gebufferde oksied ets) (HF:H2O) 1:6) ets en eutektiese gallium indium (EGaIn) as elektriese kontakte. Vir parallelle vervormingstoetse is ongepatroonde grafeenstrukture (~5 × 10 mm) oorgedra op SEBS-substrate, met lang asse parallel met die lang sy van die SEBS-substraat. Vir beide gevalle is die hele G (sonder G-rolle)/SEBS langs die lang kant van die elastomeer in 'n handapparaat gestrek, en in situ het ons hul weerstandsveranderinge onder spanning gemeet op 'n sondestasie met 'n halfgeleierontleder (Keithley 4200) -SCS).
Die hoogs rekbare en deursigtige geheel-koolstof transistors op 'n elastiese substraat is vervaardig deur die volgende prosedures om organiese oplosmiddel skade van die polimeer diëlektrikum en substraat te vermy. MGG strukture is oorgedra op SEBS as hekelektrodes. Om 'n eenvormige dun-film polimeer diëlektriese laag (2 μm dik) te verkry, is 'n SEBS tolueen (80 mg/ml) oplossing spin-bedek op 'n oktadecyltrichlorosilane (OTS)-gemodifiseerde SiO2/Si substraat by 1000 rpm vir 1 min. Die dun diëlektriese film kan maklik van die hidrofobiese OTS-oppervlak oorgedra word na die SEBS-substraat bedek met die soos voorbereide grafeen. 'n Kapasitor kan gemaak word deur 'n vloeibare metaal (EGaIn; Sigma-Aldrich) boonste elektrode te deponeer om die kapasitansie as 'n funksie van spanning te bepaal deur 'n LCR (induktansie, kapasitansie, weerstand) meter (Agilent) te gebruik. Die ander deel van die transistor het bestaan uit polimeer-gesorteerde halfgeleidende CNTs, volgens die prosedures wat voorheen gerapporteer is (53). Die patroon bron/drein elektrodes is vervaardig op rigiede SiO2/Si substrate. Vervolgens is die twee dele, diëlektriese/G/SEBS en CNTs/patroon G/SiO2/Si, aan mekaar gelamineer, en in BOE geweek om die rigiede SiO2/Si-substraat te verwyder. Dus is die volledig deursigtige en rekbare transistors vervaardig. Die elektriese toetsing onder spanning is uitgevoer op 'n manuele strekopstelling as die bogenoemde metode.
Aanvullende materiaal vir hierdie artikel is beskikbaar by http://advances.sciencemag.org/cgi/content/full/3/9/e1700159/DC1
fig. S1. Optiese mikroskopie beelde van monolaag MGG op SiO2/Si substrate by verskillende vergrotings.
fig. S4. Vergelyking van twee-sonde vel weerstande en transmittansies @550 nm van mono-, twee- en drielaag gewone grafeen (swart vierkante), MGG (rooi sirkels), en CNTs (blou driehoek).
fig. S7. Genormaliseerde weerstandsverandering van mono- en dubbellaag MGG's (swart) en G (rooi) onder ~1000 sikliese spanningsbelasting tot 40 en 90% parallelle spanning, onderskeidelik.
fig. S10. SEM-beeld van drielaag MGG op SEBS-elastomeer na vervorming, wat 'n lang rolkruising oor verskeie krake toon.
fig. S12. AFM-beeld van drielaag MGG op baie dun SEBS-elastomeer teen 20% rek, wat wys dat 'n rol oor 'n kraak gekruis het.
tabel S1. Mobiliteite van dubbellaag MGG-enkelwandige koolstofnanobuistransistors by verskillende kanaallengtes voor en na vervorming.
Hierdie is 'n ooptoegang-artikel wat versprei word onder die bepalings van die Creative Commons Erkenning-Niekommersieel-lisensie, wat gebruik, verspreiding en reproduksie in enige medium toelaat, solank die gevolglike gebruik nie vir kommersiële voordeel is nie en mits die oorspronklike werk behoorlik is aangehaal.
LET WEL: Ons versoek net jou e-posadres sodat die persoon vir wie jy die bladsy aanbeveel weet dat jy wou hê hulle moet dit sien, en dat dit nie gemorspos is nie. Ons neem geen e-posadres vas nie.
Hierdie vraag is om te toets of jy 'n menslike besoeker is of nie en om outomatiese strooiposvoorleggings te voorkom.
Deur Nan Liu, Alex Chortos, Ting Lei, Lihua Jin, Taeho Roy Kim, Won-Gyu Bae, Chenxin Zhu, Sihong Wang, Raphael Pfattner, Xiyuan Chen, Robert Sinclair, Zhenan Bao
Deur Nan Liu, Alex Chortos, Ting Lei, Lihua Jin, Taeho Roy Kim, Won-Gyu Bae, Chenxin Zhu, Sihong Wang, Raphael Pfattner, Xiyuan Chen, Robert Sinclair, Zhenan Bao
© 2021 American Association for the Advancement of Science. Alle regte voorbehou. AAAS is 'n vennoot van HINARI, AGORA, OARE, CHORUS, CLOCKSS, CrossRef en COUNTER.Science Advances ISSN 2375-2548.
Postyd: Jan-28-2021